开云网页版登录入口-开云(中国)环化学院自主培养硕士生在《PNAS》取得突破

作者:施丹 部门审稿人:陈立庄 摄影: 视频: 单位:环境与化学工程学院 发布时间:2023-09-27 投稿时间: 点击量:954

近日,开云网页版登录入口-开云(中国)硕士研究生培养取得历史性突破,环境与化学工程学院2021级硕士生钟秀为第一作者,杨福副教授为第一通讯作者,袁爱华教授和新加坡南洋理工大学洪辉祥教授为共同通讯作者,开云网页版登录入口-开云(中国)为第一单位,在美国科学院院报(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS)(影响因子11.1,JCR Q1,中科院一区,综合性国际顶刊)上发表题为"Optimizing oxygen vacancies through grain boundary engineering to enhance electrocatalytic nitrogen reduction"的研究文章,这是开云网页版登录入口-开云(中国)硕士生作为第一作者在本土取得国际性研究成果并发表于PNAS。

氨的合成对工业和农业生产供给至关重要,但目前传统的Haber-Bosch工艺合成氨要求极高的能源消耗并带来极大的环境污染。电化学还原N2合成氨为氨的可持续环境友好合成提供了一种可替代途径。然而,N2还原需要极高的能量断裂N≡N键,同时反应过程也面临着一些严峻的挑战,包括缓慢的反应动力学、低N2水溶解性,催化剂表面N2的弱捕获,以及析氢反应(HER)的竞争。为了解决这些问题,本研究开发了一种新型碳纤维催化剂,通过静电纺丝法和原位的石墨化热解过程将超细MoO2纳米颗粒原位锚定在N掺杂的碳纤维上,精细的调控过程可以使碳纤维上的MoO2拥有丰富的晶界工程效应,同时赋予了MoO2高比例的氧空缺位,因此提供了大量的N2分子的表面陷阱效应并加速了电催化N2的还原制备NH3效率。通过最优催化剂在特定反应电位下的测试可以获得173.7 μg h-1 mg-1cat 的氨合成产率及27.6%的法拉第效率,这是目前过渡金属电催化剂在NRR反应过程中最高值。 

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本文进一步通过原位X射线光电子能谱(XPS)表征和密度泛函理论(DFT)计算验证了氧空位在N2吸附及活化过程中的优势,揭示了N2和氧空位的主导相互作用以及氮和Mo(IV) 之间产生的电子转移机制。所获得的最佳催化剂MoO2/C700在60小时的连续电解过程中表现出明显的催化稳定性,为高效和可持续的氨生产提供了一条前景广阔的途径。

PNAS是《美国科学院院报》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America)缩写。它是美国国家科学院的院刊,亦是公认的世界四大名刊(Cell,Nature,Science,PNAS)之一,百年经典期刊。自1914年创刊至今,PNAS提供具有高水平的前沿研究报告、学术评论、学科回顾及前瞻、学术论文以及美国国家科学学会学术动态的报道和出版。PNAS收录的文献涵盖医学、化学、生物、物理、大气科学、生态学和社会科学。

近年来,环化学院在研究生和本科生培养过程中逐渐摸索出一条具有特色的鲜明途径,环化学院在各位课题组长带领下逐渐成长了一批年轻的科研教师队伍。在袁爱华教授的支持下,杨福副教授带领的工业催化课题组取得了一系列科研成果,并培养了一批优秀的研究生和本科生。近年来在化学、工程、环境、材料等重要国际知名期刊如PNAS, Angwante Chemie-International Edition, Applied Catalysis B-Environmental, ACS Catalysis, Green Chemistry, Journal of Hazardous Materials, Environment International等杂志上发表SCI学术论文一百余篇。其中培养本科生以第一作者在Rare Metals, Separation and Purification Technology等一区、二区期刊发表SCI论文15篇,多名本科生被保研至厦门大学、华南师范大学等顶尖课题组进行研究生深造学习。课题组本科生依托于科研成果连续获得了全国大学生化工设计竞赛全国二等奖(2021/2022/2023)/三等奖(2021/2022/2023),华东区化工设计竞赛一等奖(2021/2022/2023)/二等奖(2021/2023),江苏省化工设计竞赛特等奖(2021)/一等奖(2022/2023)/二等奖(2021/2022),全国大学生生命科学创新创业大赛一等奖(2023)/三等奖(2022)等,本科生与研究生获省级大学生创新创业计划项目,开云网页版登录入口-开云(中国)优秀本科毕业论文(2022/2023)等一系列教研成果。

 

论文链接:doi:10.1073/pnas.2306673120.

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